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2020-05-14
加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士继2月6日、3月6日《Science》之后，今日再发《Nature》，以创纪录的速度将CO2转化为乙烯。
5.14《Nature》: 利用主动机器学习加速发现CO2电催化剂
利用二氧化碳和可再生能源，将二氧化碳电化学还原为化学原料，既能减少石化燃料的使用，又能有效减少大气中中的二氧化碳，可谓一举多得。当目标是将CO2还原成更有价值的多碳产品时，铜一直是这一反应的主要电催化剂，当以乙烯为目标还原物时，工艺仍需改进。
卡内基梅隆大学 Zachary Ulissi教授和加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士合作利用密度泛函理论计算和主动机器学习相结合的方法识别的铜铝电催化剂，该催化剂有效地将二氧化碳还原为乙烯，实现迄今为止报道的最高法拉第效率，当电流密度为400 mA/cm2时(电压1.5V,可逆氢电极)，法拉第效率超过80%（而纯铜的法拉第效率约为66%），当电流密度为150 mA/cm2,阴极侧（半电池）乙烯功率转换效率为55±2%。计算结果表明：铜铝合金提供了多个位置和表面取向，几乎最利于CO的结合，可实现高效和选择性CO2还原。原位X射线测试表明：Cu和Al能够形成有利的Cu配位环境，促进C-C二聚。这一实践证明了计算和机器学习在指导超越传统单金属电催化剂局限性的多金属系统的实验探索中的价值。
3月6日《Science》高效串联太阳能电池，效率突破25.7%！
堆叠具有较小带隙的太阳能电池形成双结膜，有望克服单结光伏电池的Shockley-Queisser极限。固溶钙钛矿的快速发展带来了钙钛矿单结效率> 20％。但是，该工艺尚未能够与行业相关的织构晶体硅太阳能电池进行单片集成。
加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士和阿卜杜拉国王科技大学Stefaan De Wolf合作，溶液处理的微米级钙钛矿顶部电池与全织构晶体硅异质结底部电池相结合，组成双叠层电池。相关论文以“Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite ontextured crystalline silicon”为题，今日发表在《Science》上。
为了克服微米级钙钛矿中电荷收集的挑战，该课题组将硅锥体底部的耗尽宽度增加了三倍。此外，通过将自限钝化剂（1-丁硫醇）固定在钙钛矿表面上，增加了扩散长度并进一步抑制了相分离。这些综合的增强功能使钙钛矿硅串联太阳能电池的独立认证功率转换效率达到了25.7％。这些器件能够经受85°C下进行400小时的热稳定性测试，以及在40°C下在最大功率点跟踪400小时后，其性能损失可忽略不计。
2月6日，Science：创纪录的速度，把二氧化碳转化为乙烯！
电解催化CO2还原为CO以及多碳有机物有望缓解目前日益突出的能源紧张与环境污染问题。一般的电解催化装置需要在水溶液中通过电解水来为多碳有机物提供质子，这就导致了一个严重的问题：CO2在水溶液中的扩散能力很差(碱溶液中扩散长度只有几十纳米)，因此导致了低的电解电流密度(＜100 mA cm−2)和低的能量转换效率，同时，由于电解催化反应在气( CO2 )-固(催化剂)-液(电解液)三相复合区进行，亲水的催化剂活性层会在高碱性环境下被腐蚀融入电解液，导致催化活性不断下降以及析氢反应加剧。
基于此，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授团队联合David Sinton教授团队设计了一种能够将气体、离子和电子解耦合的含金属-离子聚合物复合结构电解催化体系( CIBH )，在电解CO2制备多碳化合物时电流密度超过1 A cm−2，为目前报导的最高值。作者选用具有亲水-SO3−基团和疏水-CF2基团的聚全氟磺酸(PFSA)涂覆在催化剂表面来实现CIBH这一结构，涂覆层表面的亲水基团接触催化剂使之与电解液充分浸润接触，有利于质子的产生，而内部的疏水通道则有利于CO2的传输。结果显示，厚度仅为5-10nm的涂覆层可以使CO2的扩散长度提升近400倍，达到了微米级别。将该结构分别应用到Ag和Cu基的催化剂上进行CO2还原制备CO，Ag-CIBH和Cu-CIBH催化体系的电流密度分别能够达到400 m Acm−2和340 m Acm−2，而原始的Ag和Cu催化剂电流密度分别只有54 mA cm−2和64 mA cm−2。在此理念上，作者设计了3D Cu- CIBH催化体系，在7M KOH电解液中CO2流量达到了50 cm3min –1，最大电流密度达到了1.32 A cm−2，阴极能量效率提高了45 %，这项技术大大提升了电解催化CO2制备多碳有机物在工业上的实际应用可行性(《Science》：创纪录的速度，把二氧化碳转化为乙烯！)。
作者简介
Edward H. Sargent教授，多伦多大学副校长，加拿大皇家科学院院士，加拿大工程院院士，加拿大科技部纳米技术分部主席，InVisage Technologies 创始人，Xagenic共同创始人，AAAS会士，IEEE会士，ACS Photonics副主编。Edward H. Sargen教授是材料学和光子学邻域世界著名科学家，因其在可溶相处理的半导体太阳能电池和光探测器研究中所作出的杰出贡献，当选Fellow of the AAAS；因其在胶体量子点光电子器件研究中所作出的贡献，当选Fellow of the IEEE；因其在利用量子限域材料制备全光谱太阳能电池和超灵敏光探测器研究中所作出的贡献，当选加拿大工程院院士。Edward H. Sargen教授在Nature和Science等国际顶级期刊发表论文多篇，目前已获引用超过61894次（Google数据），其中有100篇论文的引用次数超过100次。
原文链接：
https://science.sciencemag.org/content/367/6478/661
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