2017
2019-07-07
水系金属空气电池(Al, Mg, Fe, Zn, etc.)虽然具有很高的能量密度，但金属阳极侧的枝晶、钝化和腐蚀等系列问题，会造成金属阳极利用率低，循环稳定性差。
有机聚合物电极材料由来已久，例如共轭醌类聚合物具有高容量、资源丰富、成本低、结构可设计等优点，已被广泛用作锂、钠离子电池的正极材料。但是，有机聚合物材料的导电性很差，作为空气电池的阳极的难度较高。
近日，南开大学陈军院士团队以醌类聚合物poly(1,4-anthraquinone)复合碳纳米管为阳极(P14AQ/CNT)，以尖晶石钴锰氧化物为空气阴极(CMO@CNT)，以6.0 M KOH为电解质，开发出新型水系聚合物空气电池。
作者以1,4-二氯蒽醌(1,4-DCAQ)为单体进行聚合，通过一步缩聚反应得到P14AQ与CNTs的复合材料，CNTs的含量优选为30%。
纯P14AQ的粒径在1–5 μm，P14AQ/CNT的粒径小于200 nm。
密度泛函DFT计算：CNTs的直径为5～6 nm，性质与石墨烯类似，因此可以用石墨烯模拟代替CNTs以计算P14AQ的吸附构型。可以看到P14AQ的结构发生了明显的变形，表明P14AQ与碳纳米管之间存在着强相互作用。
电化学性能：P14AQ/CNT的氧化电位为−0.77 V，还原电位为−0.804 V。在1 A g−1电流密度下100圈循环后的容量为247 mAh g−1，容量保留率为96%。P14AQ/CNT和P14AQ的斜率bR分别为0.981和0.929，表明其赝电容行为。P14AQ/CNT具有超高的倍率性能，即便在288.5 C (1 C为260 mA g−1)，容量仍有245 mAh g−1。CMO@CNT阴极性能高于Pt/C催化剂。
原位FTIR探究反应机理：C=O键的峰强度在充电时下降，放电时上升，表示P14AQ发生着氧化还原反应；XPS也可证明这一点。
P14AQ/CNT-Air纽扣全电池：电流密度为1 C时，电池放电容量为253 mAh g−1，即便在38.5 C下，电池容量仍具有147 mAh g−1。以P14AQ计算出的能量密度为171 Wh kg−1，以CMO@CNT空气阴极计算出能量密度为2242 Wh kg−1，以P14AQ和CMO总质量计算出的能量密度为165 Wh kg−1。
该工作以“Rechargeable Aqueous Polymer-Air Batteries Based on Polyanthraquinone Anode” 为标题于2019年6月27日发表在国际顶刊Chem上。
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