天津大学《先进功能材料》：自组装MXene水凝胶构建三维宏观体

“神奇GO”助力三维凝胶化！

MXene具有良好的分散性，利用液相组装方法实现MXene三维宏观组装体的可控制备具有天然优势，然而MXene纳米片尺寸相对较小、片层柔性差、亲水性强，并且容易氧化，导致MXene在组装过程中片层堆叠趋势更强，并且要求更加温和的组装条件，要想实现MXene的三维组装面临诸多挑战。天津大学化工学院Nanoyang课题组的杨全红教授、陶莹副教授和法国图卢兹大学的PatriceSimon教授团队合作，提出氧化石墨烯（GO）引导Ti3C2Tx液相组装构建三维水凝胶的新策略与组装机制。Ti3C2Tx水凝胶的制备流程和组装机制如图1和图2所示，在乙二胺等还原剂辅助下，仅微量的GO即可与Ti3C2Tx交联并引导Ti3C2Tx纳米片与GO片层共同自组装，不仅获得力学性质优异的Ti3C2Tx水凝胶，而且实现了低浓度Ti3C2Tx分散液（1 mg mL-1）的凝胶化。

图1 Ti3C2Tx三维水凝胶的制备流程

图2 Ti3C2Tx三维水凝胶的液相组装机制

另外，将所得结构稳定的Ti3C2Tx水凝胶进一步干燥处理，可获得两种密度、孔径分布截然不同的气凝胶、干凝胶（如图3所示）。与Ti3C2Tx粉体材料相比，经组装后的Ti3C2Tx三维材料具有极其丰富的多孔网络和发达的孔隙结构，这为Ti3C2Tx的进一步应用奠定了坚实的基础。

图3 Ti3C2Tx水凝胶干燥后的宏观形貌与微观结构示意图

三维MXene展现多元魅力！

基于上述优异的结构特性与Ti3C2Tx的本征理化性质，将Ti3C2Tx水凝胶直接切片用作超级电容器电极，结果发现其不仅表现出了超高质量比容量，还具备快速的电子传导网络和离子传输通道，展示出极佳的倍率性能（如图4 a-c所示）。在5 A g-1下的质量比容量高达370 F g-1，在1000 A g-1下仍能达到165 F g-1。与此同时，干燥后的Ti3C2Tx水凝胶还展示出双功能污染物吸附特性，对有机污染物和重金属离子均具有优异的吸附性能。一方面，Ti3C2Tx气凝胶因具备非常低的密度（27 mg cm-3）对有机污染物表现出较高的吸附量，最高可达8700%（吸附CCl4）；另一方面，Ti3C2Tx因Ti原子上丰富的表面官能团（-OH、-O等）对重金属离子可逆的化学吸附作用，Ti3C2Tx气凝胶与干凝胶对多种重金属离子都展现出非常高的饱和吸附量，如图4 e所示为Ti3C2Tx气凝胶对多种重金属离子的饱和吸附量，分别为Pb2+：177 mg g-1,Cu2+：169 mg g-1, Zn2+：123 mg g-1, Ni2+：169 mg g-1。

图4 Ti3C2Tx三维组装材料在超级电容器与污染物吸附中的应用

相关论文以“3D Macroscopic Architectures from Self-Assembled MXene Hydrogels”为题，发表在《Advanced Functional Materials》上。

全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201903960