电催化水氧化一直以来在能量储存和转换方面扮演着重要的作用,目前水氧化最大的挑战仍然是寻找廉价、高效和超稳定的催化剂来替代贵金属基材料如IrOx, RuOx等。Ni(OH)2基材料是电催化水氧化的热门材料之一。电催化分解水产氧是一个多步骤多电子参与的反应,对催化剂具有高的要求,首先应具备较好的放电能力用于吸附反应液里游离水分子;其次应提供适宜的反应位点用于反应中间体的吸附脱附提供电子供应,即分解水产氧催化剂应至少具备双反应位点:水的吸附和中间体吸附脱附。
基于上述考虑,刘生忠教授团队选用高价态、多外层空轨道的W元素,采用醇热法对Ni(OH)2进行单原子掺杂来构建水氧化的反应位点。利用球差电镜、同步辐射以及紫外可见吸收共同验证了W元素在Ni(OH)2晶格内是以单原子的形式存在。W-Ni(OH)2催化剂表现出优异的电催化产氧活性,实现了在10 mA cm-2电流条件下的237mV的过电位,且在高电位80mA cm-2电流条件下,其过电位为267mV。且该催化剂表现出了可观的稳定性。团队也结合理论计算验证了单原子存在的W位点对水氧化的中间体O-O耦合等步骤具有降低反应过电位的能力。相关研究结果以我校为第一署名单位发表在在国际综合性期刊《Nature Communications》上。第一作者闫俊青副教授,硕士生孔令巧和苏州大学博士生纪玉金为论文并列一作。刘生忠教授、苏州大学李有勇教授以及澳大利亚纽卡索大学马天翼博士为论文共同通讯作者。
该研究工作得到中国国家重点研究与发展计划、中央高校基础研究基金、国家自然科学基金项目、111项目、长江学者创新团队等项目的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09845-z。
近年来,刘生忠教授团队在分解水方面已发表多篇高层次论文,如:
黑磷量子点用于光催化分解水:
Kong et al. Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1800668
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201800668
MoS2/C3N4异质结用于光催化分解水
Bian et al. Small 2018, 14, 1703003
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201703003
氮掺杂用于促进MoO2分解水产氢
Yan et al. J. Mater. Chem. A, 2018, 6, 12532
https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2018/ta/c8ta03638a
P掺杂用于促进分解水产氢
Li et al. Small 2017, 13, 1700441
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201700441
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