基于前期搭建的高分辨弱电流电化学检测装置,华东理工大学化学学院研究人员利用碰撞电化学研究了单个纳米颗粒的类酶催化行为,获取单个纳米颗粒的本征催化活性。近日,Angew. Chem. Int. Ed.以“Unveiling the Intrinsic Catalytic Activities of Single Gold Nanoparticle-based Enzyme Mimetics”为题在线发表该研究工作。
纳米材料类酶催化活性的表征通常是基于比色原理的传统测量方法,往往只能获得大量纳米酶颗粒催化活性的整体平均结果,反映的是一个共性的近似结果,无法读取其本征催化性能信息和明确其构效关系。该研究凭借前期研发的高分辨弱电流电化学检测装置,在微电极界面上进行灵敏检测,利用碰撞电化学可获取单个纳米颗粒电化学反应过程本征性质的优势,将单个纳米酶颗粒近似作为独立的球形纳米电极,实现瞬态电化学检测。通过单颗粒电化学大数据特征分析,获取高分辨电化学信号,可有效区分单个纳米粒子间类酶催化活性差异性,消除溶液体系中的平均效应,读取单个纳米酶催化过程的准确信息,从而为构建和筛选具有高效类酶活性的纳米材料提供了新的表征方法。研究人员进一步通过稳态电流扩散方程获取单个AuNPs和单个Ag-Au纳米复合体分别作为类葡萄糖酶和类过氧化物酶的催化反应动力学信息,研究单个纳米酶的催化动力学反应控制过程以及微电极界面之间协同催化机制,从而阐明纳米酶催化反应机理。
论文第一作者是埃及来华留学博士生Mahmoud Elsayed Hafez,他在龙亿涛教授和马巍副教授的指导下经过3年的不懈努力完成了以上研究,发表了2篇论文。该工作得到了国家自然科学基金委“界面光电分析化学基础研究”创新研究群体等项目的资助。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201901384。
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