液-固转变过程被广泛用于聚合物材料的加工和生产。除了常见的注塑成型,通过固化流动中的液体,可以调控材料内部结构的取向。此外,在静态的液体系统中,液滴的表面张力可以塑造平滑的球面,平面,或其他特殊曲面,进而赋予材料复杂的几何形状。然而,这些液体特性在材料制造中的运用仍然面临挑战:液体固化的过程非常依赖模具的支撑,流动的液体更需要特殊设计的流动通道;同时,流动的液体和静态的液体无法共存于同一系统中,因而很难将两者的特点集成在同一材料的制备中。
近日,德国哥廷根大学Kai Zhang教授带领的研究团队在ACS Nano上发表了题为“Liquid behaviors-assisted fabrication of multidimensional birefringent materials from dynamic hybrid hydrogels”的文章,该工作充分利用动态复合水凝胶的粘弹性,成功将流动液体的特性与静止液体的特性结合在一起,制造了形状和微观取向可调控的双折射材料。
图1:a)动态复合水凝胶的组成,b)纤维素纳米晶在动态水凝胶中的取向
在剪切力或轴向拉伸的牵引下,由硼酸酯键(boronate ester bond)交联的动态水凝胶表现出剪切变稀的现象,并驱动了内部纤维素纳米晶 (CNC)的流体力学取向(hydrodynamic alignment)。然而在外力撤销后,由于纤维素纳米晶的触变性,其取向结构被保存在快速松弛的水凝胶网络中,从而留下了流动液体的“足迹”。将伸长的水凝胶静置干燥即可转变成干凝胶(xerogel)。在此过程中,水凝胶表面张力则进一步增进了纤维素纳米晶的取向,因此在交叉的偏振片间展现出彩虹状的干涉色。
图2:a)在水凝胶的拉伸和干燥过程中可观察到干涉色,b)纤维素纳米晶的取向原理
不同于一般的流体力学取向过程,在动态水凝胶中,纤维素纳米晶的取向不需要收敛的流动通道,而是直接被水凝胶收敛的边界所限制。因此,所得到的干凝胶不仅表现出可调控的双折射现象,其几何形状也可以被自由的编辑:如形成不同截面形状的薄膜,纤维,以及扭转的弹簧结构。此外,在表面张力的驱动下,拉伸干燥的管状干凝胶可以形成向内凹陷的环状曲面。迄今为止,这也是第一种可以制造中空的类悬链曲面(pseudo catenoid)并形成各向异性微观结构的方法。
图3:构建不同的几何形状, a)膜, b)纤维, c)中空类悬链曲面
该研究表明,通过充分运用动态复合水凝胶中的液体行为,动态液体和静态液体的特性可以在同一材料的成型制备中得以体现。同时借助水凝胶自身的边界,这些液体特性可以被拓展到无需模具支撑的三维复杂结构中。
哥廷根大学Kai Zhang课题组长期以来致力于天然可再生材料的物理和化学方面的研究。其中一个重要的研究方向是天然可再生材料,如纳米纤维素,在构建高性能功能材料方面的应用及其所展现的独特物化性质。
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