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2021-10-25
颗粒在线讯：将CO2通过电化学方法转化为高附加值的C2+产物如乙烯，不对于“碳达峰”和“碳中和”目标的顺利实现具有积极推动作用，并能减轻人类对化石燃料的过度依赖，然而，目前电催化CO2制乙烯受限于单一活性位点的多电子转移过程和缓慢的C-C耦合步骤，仍面临活性低、选择性差等问题。
近日，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员曹荣、黄远标设计出有效的串联催化策略来提升还原CO2制乙烯的选择性，通过将非贵金属单原子Ni高效催化CO2RR产CO和Cu纳米催化剂可以进行CO-CO耦合的优势有效结合，进行串联催化来提升CO2RR制乙烯的选择性。研究在卟啉基三嗪框架中心锚定Ni单原子(PTF-Ni)及其表面负载Cu纳米颗粒，制备出非贵金属基的串联电催化剂PTF(Ni)/Cu，催化时单原子Ni高效将CO2还原为中间体CO，生成的CO立即被临近的Cu纳米催化剂进行C-C耦合反应高效转化为乙烯。因此，与非串联催化剂PTF/Cu (卟啉中心无金属原子的三嗪框架)主要产甲烷相比，乙烯的法拉第效率提高了5倍 (-1.1V vs. RHE)，由9.6% 提高到57.3%，优于目前已经报导的大多数电催化剂。此外，PTF(Ni)/Cu表现出良好的稳定性，连续电解11h后仍能保持约91%的初始活性。原位红外实验、对比实验一氧化碳电还原和理论计算表明，PTF(Ni)有利于增加Cu纳米颗粒表面的*CO活性中间体，进而提升C-C耦合的概率，并且明显降低了生产乙烯所需要的能量，因此实验通过串联催化，提升了CO2转换为乙烯的活性。该工作为进一步提升电催化CO2产附加值高的多碳产物的选择性提供了新策略。
此外，近年来该团队致力于设计多孔框架材料应用于CO2催化转化研究，取得了系列进展（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17108; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20915; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 23641; Sci. China Chem. 2021, 64，1332；ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005; ACS Materials Lett. 2021, 3, 454; Small 2021, 2004933; Small 2020, 2005254; CCS Chem. 2019, 1, 384; Appl. Catal. B: Environ. 2020, 271, 118929）。
相关研究成果发表在Angewandte Chemie International Edition上，并被选为Hot Paper。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院青年创新促进会优秀会员项目等的资助。
串联电催化剂提升CO2RR制乙烯示意图
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