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2021-11-24
颗粒在线讯：近日，中国科学院大连化学物理研究所复合氢化物材料化学研究组研究员陈萍、郭建平团队与德国马普学会煤化学研究所教授Weidenthaler、厦门大学副教授吴安安合作，发现一种Ba-Cr四元氮氢化物（nitride-hydride）催化剂，在较为温和的条件下实现了氨的催化合成。
氨不仅是氮肥的主要原料，也可作为能源载体在可再生能源的储存与转化过程中发挥重要作用。现有的Haber-Bosch合成氨工业过程的反应条件苛刻（温度350至550℃，压力10至30MPa）, 开发低温低压高活性催化剂是研究人员长期追求的目标。目前，科研人员大多基于活性金属铁和钌开发催化剂，对前过渡金属如铬等的研究相对较少。
该工作中，团队在前期工作（Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Nat. Chem.，2017；J. Am. Chem. Soc.，2018）基础上，报道了新的合成氨催化剂设计策略，即从钡和铬的氨基化合物出发制备钡铬四元氮氢化物催化剂，催化剂活性相为Ba5CrN4H。该结构可以赋予晶格氮及晶格氢（负氢）较高的反应性，在温和条件下可以实现有效的氨合成催化。例如，在573K和10bar条件下，该催化剂的氨合成速率为6.8mmolNH3cat-1h-1，与氮化铬催化剂相比，提高了3个数量级以上，约为Cs-Ru/MgO催化剂的4倍。该研究进一步丰富了对“氢化物在合成氨催化中作用”的认识，也为发展新型合成氨催化剂，特别是对于一般认为活性较低的前过渡金属催化剂的设计提供了新思路。
相关研究成果以Barium Chromium Nitride-hydride for Ammonia Synthesis为题，发表在《化学-催化》（Chem Catalysis）上，并被选为封面文章。研究工作得到国家自然基金委员会、中科院青年创新促进会等的支持。
大连化物所发现非常规、高活性铬基合成氨催化剂
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