2022
2022-04-08
颗粒在线讯：电催化反应发生在纳米尺度的电极−电解液界面上。众所周知，电极−电解液界面，也称为界面微环境，由于受到体液的干扰及其随外加偏压的动态演化而难以研究。近日，华东理工大学李春忠教授，江宏亮研究员选择了工业Ag电极上CO2和H2O的电化学共还原作为模型体系，不同烷基链长的季铵盐型阳离子表面活性剂作为电解液添加剂。
本文要点：
1）研究了偏压作用下界面微环境的结构和动态过程。此外，利用原位表面增强红外光谱和拉曼光谱结合偏压依赖的分子动力学(MD)模拟研究了阳离子表面活性剂在带电电极−电解液界面上的动态调制机理。实验结果与模拟结果吻合较好。阳离子表面活性剂被吸附和重组到电极表面，随着偏置电位的增加，从随机分布动态地转变为近有序的组装。
2）这种近乎有序的组装通过排斥孤立水来调节界面水环境，并促进带电界面的CO2浓缩。同时，随着偏置电位的增加，水的取向向有序结构的转变被有效地抑制，从而导致水的解离活性降低。结果表明，在电解液中引入表面活性剂后，CO2电还原为CO的选择性和部分电流密度均有显著提高。
文章链接：
Wangxin Ge, et al, Dynamically Formed Surfactant Assembly at the Electrified Electrode−Electrolyte Interface Boosting CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c02486
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02486
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