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2022-04-12
颗粒在线讯：电化学二氧化碳（CO2）还原为多碳燃料和化学原料是减少过量CO2排放的一种有吸引力的方法。然而，目前已报道的催化剂大部分表现出C2+产物的低法拉第效率或较差的长期稳定性。近日，北京航空航天大学宫勇吉教授制备了一种具有致密的垂直片状Cu纳米结构的OD-Cu催化剂（记为DVL-Cu）。
本文要点：
1）研究人员将采用恒电流阳极氧化法制备的CuO超薄纳米阵列（CuO-NPs）在碱性溶液中原位电化学还原得到DVL-Cu催化剂。
2）实验结果显示，在H槽中，以中性氯化钾为阴极液，在−0.8 V（相比于可逆氢电极），DVL-Cu用于电化学CO2RR，获得了73.6%的C2H4 FE和>80%的C2+（主要是乙烯和乙醇）FE和84.5%的C2H4 FE，而在流动槽中，甚至达到了84.5%的C2H4 FE。此外，该催化剂的乙烯能量效率（EEC2H4）为28.9%，在流动槽中可长期稳定电解约55 h。
3）实验和模拟结果表明，纳米结构的DVL-Cu在CO2RR过程中产生了非均相界面，有效地分散了电极电流密度，避免了团聚。同时，KCl电解液由于其高的局部pH微环境阻碍了Cu+物种的溶解/再沉积，并在较高过电位下抑制了析氢，这有利于DVL-Cu催化剂的高选择性和稳定性。
4）密度泛函理论（DFT）计算表明，DVL-Cu中的Cu/Cu2O界面由于降低了C2H4生成途径中的C-C二聚能而促进了C2H4的生成。
得益于简单的合成方法，温和的电解条件(中性电解液)，出色的电解稳定性，使该材料有望成为未来工业CO2RR催化剂的候选材料。
文章链接：
Liu, W., Zhai, P., Li, A. et al. Electrochemical CO2 reduction to ethylene by ultrathin CuO nanoplate arrays. Nat Commun 13, 1877 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-29428-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29428-9
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