颗粒在线讯:水分解析氢反应(HER)是实现可持续制取H2的一种有潜力的技术,但缓慢的水解离和昂贵的铂基催化剂严重阻碍了其发展。近日,复旦大学孔彪研究员提出了一种陷阱-键合策略,以实现表面富集型Ru纳米团簇在植酸(PA)修饰的氮掺杂碳骨架(NCPO-Ru NCs)上的超组装。
本文要点:
1)研究发现,PA修饰的骨架(NCPO)对金属离子具有很高的亲和力,可以捕获大量的Ru离子。捕获的Ru离子主要分布在骨架表面,而在50 ℃时,具有较强还原性的骨架上附近的空位可以诱导捕获的Ru离子的还原和聚集。同时,PA在骨架表面的岛状分布以及磷酸基团与Ru离子之间较强的成键作用将限制Ru离子的迁移和聚集。因此,在多种因素的协同作用下,可以在NCPO表面形成尺寸约为1.6 nm的Ru纳米团簇。进一步,通过调节PA的含量,可以得到分布和密度可调的表面富集型Ru纳米团簇。
2)由于活性中心的充分暴露和超小Ru纳米团簇的致密分布,NCPO-Ru NCs催化剂能够在碱性电解液中高效电催化HER,其活性(在50 mV过电位下)分别是商品Ru/C和Pt/C催化剂的14.3倍和9.6倍。Ru纳米团簇与NCPO之间形成稳定的Ru−O共价配位结构,使NCPO-Ru NCs的稳定性大大优于商用催化剂。此外,NCPO-Ru NCs催化剂在太阳能到氢能的转换体系中也具有良好的性能,这为其在水分解中的广泛应用提供了更大的潜力。
文章链接:
Qirui Liang, et al, Superassembly of Surface-Enriched Ru Nanoclusters from Trapping−Bonding Strategy for Efficient Hydrogen Evolution, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c00901
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00901
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