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2022-05-06
颗粒在线讯：给定电极材料的理论容量最终由每个氧化还原中心中转移的电子数量决定。多电子转移过程的设计可以突破单电子转移的限制，使总容量成倍增加，但由于多电子转移过程的热力学和动力学都比较复杂，因此很难实现。近日，北京航空航天大学郭林教授，刘利民教授报道了单层Ni(OH)2纳米薄膜中的双电子转移，这与传统的多层材料中的单电子转移形成了鲜明的对比。
本文要点：
1）研究人员利用第一性原理计算预测了Ni2+→Ni3+的第一次氧化过程容易发生，而在多层材料中，Ni3+→Ni4+中的第二电子转移受到Ni3+（t2g6eg1）八面体的Jahn−Teller扭曲引起的层间氢键和磁区H结构的强烈阻碍。相反，第二电子转移很容易在单分子膜中发生，因为所有的H原子都完全暴露。
2）实验结果显示，所制备的单分子膜具有高达576 mAh/g的氧化还原容量，几乎是单电子转移过程理论容量的2倍。原位实验表明，在充电过程中，单层Ni(OH)2可以转移两个电子，大部分Ni离子转化为Ni4+，而块体Ni(OH)2只能部分转化。
这项工作揭示了原子薄Ni(OH)2纳米片中的一种新的氧化还原反应机理，并为调节电子转移数以增加相关储能材料的容量提供了一条有希望的途径。
文章链接：
Jianxin Kang, et al, Realizing Two-Electron Transfer in Ni(OH)2 Nanosheets for Energy Storage, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.1c13523
https://doi.org/10.1021/jacs.1c13523
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