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2023-03-09
颗粒在线讯：在国家“双碳”战略背景下，将二氧化碳（CO2）直接催化转化为高附加值化学品具有“碳减排”和“碳增汇”的重要意义。
中国科学院兰州化学物理研究所研究团队一直致力于CO2催化活化和定向转化合成精细化学品的研究（Nature Commun., 2019, 10, 2599;Chin. J. Catal. 2019, 40, 1141; ACS Sustainable Chem. Eng., 2017, 5, 5758; Chem. Commun., 2014, 50, 189; Chem. Sci., 2014, 5, 649; Chem. Commun., 2014, 50, 13521），成功创制出Pd/CuZrOx、Pd/Al2O3-NR-RD、Pd/C以及CuAlOx等多相催化材料。
通过CO2和环氧化合物的环加成反应合成环状碳酸酯是一种有效且可持续的化学固定CO2策略。环状碳酸酯广泛应用于工业塑料合成、锂离子电池电解质、燃料添加剂、绿色试剂、精细化工生产等领域。因此，CO2转化为环状碳酸酯的研究受到了广泛关注。目前，该反应大多采用高纯度的CO2（99.99%），但CO2提纯过程能耗和成本高、运输和储存难。因此，从可持续发展和环境保护的角度出发，通过将烟道气中的CO2原位捕集和转化，是非常有前景的研究领域。
近日，该团队开发了一种以PP1,4Br/ZnCl2为催化剂，通过将烟道气中CO2捕集与环氧化合物原位环加成反应相结合的技术手段，实现了环状碳酸酯高效合成。虽然烟道气成分复杂，CO2浓度低（19.4 vol%），但PP1,4Br/ZnCl2体系表现出优异的催化性能，在温和条件下环碳酸酯的收率可达98%（图1）。PP1,4Br/ZnCl2具有良好的可回收性、稳定性和耐水性。在PP1,4Br/ZnCl2体系中，即使整个体系的水分含量从1.48 wt%增加到6.98wt%时，收率也没有明显变化（图2）。进一步研究发现，在特定的条件下反应时，体系中CO2残留量可以降低到600ppm以下，同时环状碳酸酯可取得较高的收率（图2）。
相关研究为CO2原位捕集和催化转化提供了思路，同时，在CO2利用和绿色化工中具有广阔应用前景。相关成果以In situ CO2 Capture and Transformation to Cyclic Carbonate Using Flue Gas为题在线发表在Green Chemistry上。
上述工作得到国家自然科学基金，中科院和甘肃省自然科学基金的支持。
图1 烟道气中CO2与环氧化合物环加成反应
图2 PP1,4Br/ZnCl2的耐水稳定性研究(a)，烟气中CO2与环氧化物环加成反应的放大反应(b-d)
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