CO2加氢制备高附加值化学品或液体燃料对节能减排和碳资源的循环利用具有重要意义,CO2催化加氢是其转化的有效途径之一,因而受到广泛关注。近年来,中国科学院山西煤炭化学研究所902课题组针对CO2加氢的研究现状,重点开展了CO2加氢制甲醇、芳烃、异构烷烃及高品质汽油等方面的研究工作,取得了一系列进展,相关研究成果发表在ACS Catalysis、Journal of Catalysis 、Chemical Communications、Catalysis Science & Technology、ChemCatChem等期刊上。
目前,Cu基催化剂上强的逆水煤气变换反应导致甲醇选择性偏低,科研人员采用蒸汽相法和超声浸渍法对传统共沉淀法制备的Cu/ZnO/ZrO2催化剂改性处理,实现了CO2加氢高选择性甲醇的定向合成,甲醇的选择性高达97%以上,为发展CO2加氢合成甲醇高效催化剂的设计及制备提供了新思路(ChemCatChem, 2019, 11, 1448–1457; Journal of Catalysis , 2020, 389, 47–59),并申请国家发明专利1项。此外,课题组在CO2加氢制芳烃方面取得进展,ZnCrOx/HZSM-5混合催化剂上CO2加氢制芳烃时,C5+烃中芳烃可达81%(Chemical Communications, 2019, 55, 973–976)。
基于早期在CO2加氢制异构烷烃方面研究工作的积累,科研人员根据CO2加氢制烃多步串联反应的特点,采用简单的制备方法将HZSM-5分子筛均匀包覆于Fe-Zn-Zr金属氧化物表面,制备出核壳结构催化剂,通过强化分子筛的空间限域控制中间产物的转化,实现了异构烷烃及高品质汽油的选择性合成(Chemical Communications, 2016, 52, 7352–7355; Catalysis Science & Technology, 2019, 9, 5401–5412),并获授权国家发明专利1项。在此基础上,通过对复合金属氧化物进行高温水热处理(如图),实现了CO2加氢到高品质汽油的选择性转化,汽油烃中异构烷烃的选择性高达93%以上,同时可将副产物CO抑制到24%。
相关研究成果以封面文章形式在线发表在ACS Catalysis上。研究工作得到国家自然科学基金、山西省煤基重点科技攻关项目及山西省青年科学基金的支持。
山西煤化所在CO2加氢转化研究中取得进展
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