近日,大连化物所仿生催化合成创新特区研究组(02T4组)陈庆安研究员和万伯顺研究员团队发表了题为“Reactivity of ynamides in catalytic intermolecular annulations”的综述文章,系统介绍了催化分子间环加成反应的研究现状与发展前景。
分子间环加成反应可以将不同的结构片段进行整合,具有较高的步骤和原子经济性,是构建杂环的最直接和高效的方法。氨基杂环是很多药物分子的核心结构,在2019年全球销售前200的药物中,约25%都含有氨基杂环骨架。生物体内脱氧核糖核酸(DNA)和核糖核酸(RNA)组成单元的碱基部分也是氨基杂环。因此,各类氨基杂环的精准构筑工作一直备受合成化学家的关注。
炔酰胺是一类特殊的功能化炔烃化合物。炔酰胺的碳碳三键直接与氮原子相连,极大增强了炔的活性,同时氮原子上还连有吸电子基,使得反应具有良好的稳定性。由于这种独特的结构,炔酰胺同时具有亲电和亲核两种性质。基于此,催化炔酰胺的分子间环加成反应已成为精准构筑各类氨基杂环的通用方法。该综述回顾了过去十年该领域的研究进展,按照过渡金属和酸催化体系,对已有分子间环加成反应类型进行了系统的总结与评述,并展望了今后的研究重点。
陈庆安团队一直致力于开发高效催化体系,实现不饱和含氮分子的分子间环加成反应(ACIE 2020,ACIE 2018,ACIE 2016,ACIE 2015,ACIE 2014,ACIE 2013,ACIE 2012,ACIE 2011,JACS 2015)。
该综述发表在Chemical Society Reviews上。相关研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。(文/图 呼延成)
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