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2020-12-15
最近，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心罗毅教授、张群教授、江俊教授研究团队在基于金属氧化物半导体材料的等离激元学研究方面取得突破性进展，采用新发展的电子-质子协同掺氢策略，实现了类金属的超高自由载流子浓度，从而获得强且可调的等离激元效应。研究成果以“Hydrogen-Doping-Induced Metal-Like Ultrahigh Free-Carrier Concentration in Metal-Oxide Material for Giant and Tunable Plasmon Resonance”为题在线发表于《先进材料》（Adv. Mater. DOI: 10.1002/adma. 202004059）。
在传统贵金属（金、银等）之外发掘出具有高性能等离激元效应的非金属新材料，是当前等离激元学基础研究及应用研发的一个热点与难点。金属氧化物半导体材料具有丰富可调的光、电、热、磁等性质，对其采取氢化处理可有效修饰其电子结构，从而获得丰富可调的等离激元效应；此处的一个关键性挑战在于如何显著提高金属氧化物半导体材料内禀的低自由载流子浓度。基于该研究团队新近发展的、理论模拟计算指导下的电子-质子协同掺氢策略，在本工作中研究人员采用简便易行的金属-酸溶液原位联合处理方法实现了金属氧化物MoO3半导体材料在温和条件下的可控加氢（即实现了“本征半导体→准金属”的可控相变），从而突破性地大幅提升了该材料中的自由载流子浓度。研究表明，氢化后的MoO3材料中自由电子浓度与贵金属相当（譬如H1.68MoO3：~1021cm-3；Au/Ag：~1022cm-3），这使得该材料的等离激元共振响应从近红外区移至可见光区，且兼具强增益及可调性。结合第一性原理模拟计算和以超快光谱为主的多种物性表征，研究人员进一步揭示出该协同掺氢所导致的准金属能带结构及相应的等离激元动力学性质。作为效果验证，研究人员在一系列表面增强拉曼光谱（SERS）实验中证实该材料表面等离激元局域强场可使吸附的罗丹明6G染料分子的SERS增强因子高达1.1×107（相较于一般半导体的104⁓5和贵金属的107⁓8），检测灵敏限低至纳摩量级（1×10-9mol L-1）。
这项工作创新性地发展出一种调控非金属半导体材料系统中自由载流子浓度的一般性策略，不仅低成本地实现了具有强且可调的等离激元效应的准金属相材料，而且显著地拓宽了半导体材料物化性质的可变范围，为新型金属氧化物功能材料的设计提供了崭新的思路和指导。
合肥微尺度物质科学国家研究中心的朱青博士（合成与表征）、江申龙博士（谱学表征）、叶科博士（理论模拟计算）为该论文的共同第一作者。该工作得到了科技部、国家自然科学基金委、安徽省引导专项及中科院的项目资助。
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