近日,大连化物所催化与新材料研究室乔波涛研究员和张涛院士团队受邀撰写了题为“Single-Atom Catalysts Based on the Metal–Oxide Interaction”的综述文章。
2011年,张涛团队与清华大学李隽教授和美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了Pt1/FeOx单原子催化剂,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念(Nat. Chem.,2011;Acc. Chem. Res.,2013)。单原子催化剂表现出许多异于负载型纳米颗粒催化剂的特性,例如金属利用率达到最大、金属载体界面最大化(Angew. Chem. Int. Ed.,2018)、活性位点组成结构均一、有望沟通均相与多相催化(Angew. Chem. Int. Ed.,2016)等,因此对特定反应具有优异的活性、选择性和稳定性,目前已成为多相催化领域的研究热点。
氧化物是单原子催化剂最为常用的一大类载体。该工作综述了此类催化剂的制备方法,表征手段和适用范围,并特别选取了8种常见的代表性氧化物,分别介绍在这些载体上,金属单原子的稳定机制和特异的催化性能。该综述还分类总结了金属原子与氧化物载体之间的相互作用,评述了单原子催化的研究现状,并展望了今后的研究重点。
乔波涛和张涛团队一直致力于开发氧化物负载的单原子催化剂,陆续研制出负载在氧化铁、氧化钛、氧化铈等氧化物上的Pt、Au、Rh等单原子催化剂(ACS Catal.,2015;Nat. Commun. 2019;Angew. Chem. Int. Ed.,2020)。基于在该领域的长期探索,首次揭示了单原子催化剂体系可以发生共价金属-载体相互作用(CMSI效应, Nano Res.,2015;Nat. Commun.,2019;Nat. Commun.,2020),和经典强金属-载体相互作用(SMSI效应,Angew. Chem. Int. Ed.,2020),这些研究成果不仅有助于精准合成单原子催化剂,并且为研究催化活性中心和调控催化性能提供了新思路。
该综述作为后封面文章发表在Chemical Reviews的Heterogeneous Single-Atom Catalysis专题上。上述工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项(B)“能源化学转化的本质与调控”和国家重点研发计划等项目的资助。(文/图 郎睿)
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