1361
2020-11-04
近日，中国科学院大连化学物理研究所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组（DNL19T3）副研究员孙剑、研究员葛庆杰、副研究员位健团队在精准调控分子筛Bronsted酸位，促进CO2催化加氢合成轻质芳烃研究中取得新进展。
芳烃，特别是苯、甲苯和二甲苯等轻质芳烃，是应用广泛的大宗化学品之一，目前主要通过石油化工路线制备，能耗高且排放大量CO2。以CO2为碳源，通过催化加氢合成高附加值芳烃更加环保，是解决能源需求和实现碳中和目标的措施之一。近年来，CO2加氢合成混合芳烃研究取得系列进展，但是产物多集中于C8以上的重质芳烃；由于Bronsted酸位在芳烃合成中扮演的角色较复杂，利用CO2加氢精准合成更高附加值的轻质（C6–8）芳烃具有挑战性。
研究团队在前期工作（Nat. Commun. 2017；ACS Catal. 2018；ACS Catal. 2020）的基础上，通过制备一系列具有不同Bronsted酸性质的ZSM-5分子筛与NaFe基催化剂组成复合催化剂，探索CO2加氢反应中分子筛Bronsted酸位在芳烃合成及积碳形成中的作用。研究发现，Bronsted酸位是芳构化的主要活性位，提高Bronsted酸密度可显著提高芳烃，特别是轻质芳烃的选择性。通过化学液相沉积法对分子筛硅烷化处理，可将外表面Bronsted酸位钝化，进而抑制轻质芳烃烷基化和二甲苯异构化反应，使轻质芳烃在芳烃中占比达75%，这是同类文献报道的最高值；对二甲苯（PX）在二甲苯中占比可达72%。但是，过高的Bronsted酸量（>154 μmol/g）会加速高缩合度和难氧化的积碳形成，降低催化剂寿命。该研究丰富对芳烃合成过程的认识和理解，为CO2加氢合成轻质芳烃提出新思路。
相关研究成果发表在《应用催化B：环境》（Applied Catalysis B：Environmental）上。研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项（A类）“变革性洁净能源关键技术与示范”、中科院青年创新促进会、辽宁省“兴辽英才”计划等的支持。
大连化物所CO2催化加氢合成轻质芳烃研究取得新进展
版权与免责声明：
（1） 凡本网注明"来源：颗粒在线"的所有作品，版权均属于颗粒在线，未经本网授权不得转载、摘编或利用其它方式使用上述作品。已获本网授权的作品，应在授权范围内使用，并注明"来源：颗粒在线"。违反上述声明者，本网将追究相关法律责任。
（2）本网凡注明"来源：xxx（非颗粒在线）"的作品，均转载自其它媒体，转载目的在于传递更多信息，并不代表本网赞同其观点和对其真实性负责，且不承担此类作品侵权行为的直接责任及连带责任。其他媒体、网站或个人从本网下载使用，必须保留本网注明的"稿件来源"，并自负版权等法律责任。
（3）如涉及作品内容、版权等问题，请在作品发表之日起一周内与本网联系，否则视为放弃相关权利。
