铁磁材料中的垂直磁各向异性(PMA)和Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)是实现高效自旋电子器件的关键参量。增强铁磁材料PMA的传统方法有:构建具有大的自旋轨道耦合(SOC)强度的重金属(HM)-铁磁界面或者构建氧化物-铁磁金属界面。提升铁磁金属体系的DMI同样需要具有较大的SOC,兼需空间反演对称破缺的界面,因此,重金属Pt、Ir等常被用来与铁磁金属构建界面从而调控DMI。与传统的重金属材料相比,氧化物材料具有一些特殊的自由度,例如复杂氧化物的终端和铁电氧化物的极化。因此,通过构建不同终端的铁电氧化物与铁磁金属的界面,有希望利用新的自由度来实现PMA和界面DMI的调控。
近日,新加坡国立大学教授陈景升团队和中国科学院宁波材料技术与工程研究所量子功能材料团队研究员杨洪新等,针对铁电氧化物与铁磁金属界面展开研究并取得进展。研究团队利用铁电材料BaTiO3(BTO)作为氧化层,合成两种不同终端即BaO-和TiO2-的BTO薄膜,探究氧化物/铁磁金属界面中的PMA和DMI,从实验和理论上阐明氧化物终端和极化对PMA和DMI的调控作用。
理论研究表明,Fe在BaO-BTO和TiO2-BTO两种结构中的磁各向异性(MAE)分别为1.00和0.38 mJ/m2,与实验中的界面各向异性常数(Ki)相吻合。二阶微扰理论说明两种终端不同的MAE是由Fe的dxy与dx2-y2轨道杂化决定(图1),从而使BaO-BTO/Fe表现为PMA,TiO2-BTO/Fe表现为IMA。计算发现,BTO/Fe/Pt异质结构中TiO2-和BaO-终端的DMI分别为5.09和8.39mJ/m2,与实验上测得的不同终端的DMI大小关系相吻合。计算结果表明,BTO/Fe/Pt异质结构中的DMI主要来源于BTO/Fe和Fe/Pt这两个界面的竞争。更进一步,研究人员通过对于不同极化界面的计算,阐明BTO层的不同终端而并非极化在BTO/Fe界面的PMA和DMI调控过程中起主要作用。该工作证明氧化物终端对于铁磁金属PMA与DMI的调控作用,从而为PMA和DMI的调控提供新路径,并为低功耗的自旋电子学器件设计提供新思路。相关研究成果以Perpendicular Magnetic Anisotropy and Dzyaloshinskii-Moriya Interaction at an Oxide/Ferromagnetic Metal Interface为题,发表在Physical Review Letters 124,217202(2020)上。
此前研究表明,除重金属-铁磁金属界面可以得到大的DMI,石墨烯/铁磁金属界面能通过Rashba效应诱导出较大的DMI(Nature Materials 17, 605 (2018));同时,不同浓度的氢化石墨烯已被制得[Science 323,610 (2009);ACS Nano 4, 6146 (2010);Nature Materials 9, 315 (2010);Advanced Materials 30, 1801838 (2018)]。这些实验结果暗示通过氢化的方法可能有效调控石墨烯/铁磁界面中的磁性。
宁波材料所量子功能材料团队杨洪新研究员等基于第一性原理系统研究石墨烯/钴界面结构中石墨烯表面氢浓度对DMI的影响。研究发现,吸附不同浓度氢的石墨烯/钴界面DMI随钴层厚度增加呈周期性震荡并在钴厚度为5层时趋于稳定;DMI的强度随氢浓度的增加而改变,某些情况下甚至改变手性(图2)。通过计算钴的d轨道态密度并结合一阶微扰理论可知,钴dxy与dz2轨道占据态的变化导致DMI的改变(图3)。该研究为调控DMI的强度乃至手性提供有效路径。相关研究成果以Reversible control of Dzyaloshinskii-Moriya interaction at the graphene/Co interface via hydrogen absorption为题,发表在Physical Review B 101,104406(2020)。
研究工作得到国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、中科院原始创新0-1项目、中国博士后科学基金、欧洲Graphene Flagship等的资助,并得到宁波材料所超算平台对计算工作的支持。
图1.(a)和(b)分别为TiO2-BTO/Fe和BaO-BTO/Fe结构图,黄色、绿色、蓝色和红色分别表示Fe、Ba、Ti和O原子;(c)和(d)分别为TiO2-和BaO-终端中Fe原子态密度;(e)和(f)分别为TiO2-和BaO-终端中Fe原子轨道分辨MAE
图2.(a) Co(4ML)/Gr-4/8H的CW和ACW示意图,箭头表示旋转方向;(b)表示不同氢浓度DMI对Co层厚度的变化;(c)Co/graphene和Co/graphene-4/8H中与DMI相关的SOC能量随Co厚度的变化;(d)不同氢浓度下Co原子的平均磁矩随厚度的变化
图3.(a)-(d)分别表示不同氢浓度的石墨烯/Co界面中Co原子态密度;(e)和(f)分别表示Co/graphene和Co/graphene-4/8H两种结构的能级示意图
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