近日,大连化物所微纳米反应器与反应工程学研究组(05T7组)刘健研究员团队与天津大学梁骥教授团队、澳大利亚斯威本科技大学孙成华教授团队合作,通过亚纳米空间限域策略,开发了Fe-Cu双单原子亚纳米反应器,用于电催化N2还原反应,实现了NH3高效率合成,为电催化固氮提供了新思路。
单原子催化剂由于能最大限度地利用活性物质,在电催化领域具有广阔的应用前景。目前,精准控制原子级活性位点以满足特定反应仍然是单原子催化剂的瓶颈。
本工作中,科研人员提出了一种亚纳米空间限域策略,即利用石墨化氮化碳具有的独特微环境的规则表面空穴,精确限域Fe-Cu单原子并调控其几何构型,构建“亚纳米反应器”。研究发现,在高度限域的亚纳米反应器中,Fe-Cu催化活性中心与反应物具有更强的相互作用,并且极狭窄的限域空间所具有的独特微环境还形成了显著的协同效应,这对于以氮还原反应为代表的多步骤电催化过程非常有利。此外,科研人员结合第一性原理模拟发现,这种协同效应来源于独特的Fe-Cu配位,有效地改变了N2的吸收,改善了电子转移,并为氮还原反应提供了额外的氧化还原电子对。该工作为在亚纳米尺度上操纵催化剂活性中心提供新策略,也为亚纳米尺度上具有精确空间定位的新型催化剂的设计提供了思路。
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