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2022-01-20
颗粒在线讯：近日，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心研究员刘洪阳与特别研究助理黄飞，联合北京大学教授马丁、香港科技大学教授王宁、中科院山西煤化所研究员温晓东等，精准调控亚纳米尺度原子级分散金属Cu配位环境，系统探究了原子级分散金属Cu催化剂配位结构对乙炔选择性加氢性能的影响。相关研究成果在线发表在ACS Catalysis上。
乙炔选择性加氢是工业纯化乙烯原料气用于生产高分子聚合物过程中的重要催化反应之一。如何低温高效、选择性将乙炔加氢到乙烯，而避免乙烯进一步氢化到乙烷，是这一催化反应急需解决的主要问题。科研团队前期研究发现，富缺陷纳米石墨烯稳定的原子级分散Pd催化剂，在乙炔半加氢反应中表现出优异的催化活性和选择性（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 13142）。研究通过对金属Cu在富缺陷石墨烯载体上进行原子级分散构建，实现了非贵金属Cu催化乙炔高效选择性加氢（Nature Commun., 2019, 10, 4431）。目前，原子级分散金属催化剂（ADMCs）在众多催化反应体系中具有最高的原子利用率和催化性能。因此，构建ADMCs的精细结构与配位环境，并考察其催化性能，可为研究亚纳米尺度ADMCs结构-性能关系提供有价值的信息。该研究将亚纳米尺度原子级分散Cu1锚定在富缺陷纳米石墨烯载体上（Cu1/ND@G）和氮掺杂富缺陷石墨烯载体（Cu1/ND@NG）上（图1）。研究通过改变配位结构（Cu-C或Cu-N），调控亚纳米尺度原子级分散Cu的电子态（图2）。密度泛函理论（DFT）和H2-D2交换实验（图3）进一步证明，Cu-C结构有利于H2吸附解离以及目标产物的脱附，保证了催化剂优异的活性和选择性。该工作的开展，有助于将ADMCs与加氢活性-配位结构关联起来，进而指导开发新型的非贵金属加氢反应催化剂。
研究工作得到科技部、国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才计划”、沈阳材料科学国家研究中心青年人才项目、金属所创基金培育项目、中国博士后科学基金面上项目与中国石化等的支持，并获得上海同步辐射光源的支持。
图1.原子级分散Cu催化剂不同配位环境（Cu-C、Cu-N）的XAFS表征结果
图2.原子级分散Cu催化剂不同配位环境（Cu-C、Cu-N）的电子结构表征结果
图3.原子级分散Cu催化剂不同配位环境（Cu-C、Cu-N）活化氢气的DFT与H2-D2交换实验结果
图4.原子级分散Cu催化剂不同配位环境Cu-C、Cu-N配位结构与催化加氢性能关联示意图
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