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2022-06-15
颗粒在线讯：为实现零碳经济，设计高效、低成本的阳极催化剂是达成电解水绿色制氢和生物质电氧化升级的关键。由于固有的氧化还原特性，镍基非贵金属电催化剂被认为是潜在的候选者，但关于镍位点配位环境的活性调控机制尚缺乏深入研究。
近日，中国科学院上海硅酸盐研究所研究员王家成团队前期研究发现磷酸根阴离子可有效调控镍位点的电子结构，增强镍氧共价性，提升其析氧活性（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3773-3780；VIP）。在此基础上，该团队首次提出了含氧阴离子调控镍基电催化剂配位环境的设计理念，揭示了含氧阴离子在甲醇氧化反应中的不同作用机制。该工作通过对镍基类金属（NiPx、NiSx和NiSex）进行阳极电化学氧化，原位构建具有不同含氧阴离子配位的无定形羟基氧化镍（NiOOH-TOx）。研究表明，NiOOH-POx显示出最优的局部配位环境，提高了Ni位点对甲醇选择性氧化成甲酸盐的电催化活性。实验和理论计算结果表明，NiOOH-POx具有最优的OH*和甲醇吸附能力，含氧阴离子POx优化了Ni位点的d带中心，有效提升了电催化活性。该研究为通过含氧阴离子调节活性中心配位环境以促进有机分子电转化提供了新观点。
相关研究成果发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。研究工作得到国家自然科学基金面上项目、重大研究计划培育项目，以及上海市优秀学术带头人计划等的支持。北京工业大学与苏州科技大学的科研人员参与研究。
构筑不同含氧酸阴离子调控的Ni活性位点及其电催化甲醇氧化性能
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