1257
2023-03-09
颗粒在线讯：在国家“双碳”战略背景下，将二氧化碳（CO2）直接催化转化为高附加值化学品具有“碳减排”和“碳增汇”的重要意义。
中国科学院兰州化学物理研究所研究团队一直致力于CO2催化活化和定向转化合成精细化学品的研究（Nature Commun., 2019, 10, 2599;Chin. J. Catal. 2019, 40, 1141; ACS Sustainable Chem. Eng., 2017, 5, 5758; Chem. Commun., 2014, 50, 189; Chem. Sci., 2014, 5, 649; Chem. Commun., 2014, 50, 13521），成功创制出Pd/CuZrOx、Pd/Al2O3-NR-RD、Pd/C以及CuAlOx等多相催化材料。
通过CO2和环氧化合物的环加成反应合成环状碳酸酯是一种有效且可持续的化学固定CO2策略。环状碳酸酯广泛应用于工业塑料合成、锂离子电池电解质、燃料添加剂、绿色试剂、精细化工生产等领域。因此，CO2转化为环状碳酸酯的研究受到了广泛关注。目前，该反应大多采用高纯度的CO2（99.99%），但CO2提纯过程能耗和成本高、运输和储存难。因此，从可持续发展和环境保护的角度出发，通过将烟道气中的CO2原位捕集和转化，是非常有前景的研究领域。
近日，该团队开发了一种以PP1,4Br/ZnCl2为催化剂，通过将烟道气中CO2捕集与环氧化合物原位环加成反应相结合的技术手段，实现了环状碳酸酯高效合成。虽然烟道气成分复杂，CO2浓度低（19.4 vol%），但PP1,4Br/ZnCl2体系表现出优异的催化性能，在温和条件下环碳酸酯的收率可达98%（图1）。PP1,4Br/ZnCl2具有良好的可回收性、稳定性和耐水性。在PP1,4Br/ZnCl2体系中，即使整个体系的水分含量从1.48 wt%增加到6.98wt%时，收率也没有明显变化（图2）。进一步研究发现，在特定的条件下反应时，体系中CO2残留量可以降低到600ppm以下，同时环状碳酸酯可取得较高的收率（图2）。
相关研究为CO2原位捕集和催化转化提供了思路，同时，在CO2利用和绿色化工中具有广阔应用前景。相关成果以In situ CO2 Capture and Transformation to Cyclic Carbonate Using Flue Gas为题在线发表在Green Chemistry上。
上述工作得到国家自然科学基金，中科院和甘肃省自然科学基金的支持。
图1 烟道气中CO2与环氧化合物环加成反应
图2 PP1,4Br/ZnCl2的耐水稳定性研究(a)，烟气中CO2与环氧化物环加成反应的放大反应(b-d)
版权与免责声明：
（1） 凡本网注明"来源：颗粒在线"的所有作品，版权均属于颗粒在线，未经本网授权不得转载、摘编或利用其它方式使用上述作品。已获本网授权的作品，应在授权范围内使用，并注明"来源：颗粒在线"。违反上述声明者，本网将追究相关法律责任。
（2）本网凡注明"来源：xxx（非颗粒在线）"的作品，均转载自其它媒体，转载目的在于传递更多信息，并不代表本网赞同其观点和对其真实性负责，且不承担此类作品侵权行为的直接责任及连带责任。其他媒体、网站或个人从本网下载使用，必须保留本网注明的"稿件来源"，并自负版权等法律责任。
（3）如涉及作品内容、版权等问题，请在作品发表之日起一周内与本网联系，否则视为放弃相关权利。
