上世纪60年代,有学者从理论上预测了固体材料中一种新的复合粒子,由空穴与等离激元的强耦合而产生的等离激元极化子,为凝聚态领域的复杂多体理论拓展了一个重要的研究分支。但是,普通金属中等离激元能量普遍较高(~10 eV),较难直接观测到其在电子结构中形成的独特特征—卫星型能带,导致上述理论预言无法得到实验证实。
中国科学院上海微系统与信息技术研究所信息功能材料国家重点实验室研究员沈大伟、助理研究员刘正太课题组和上海科技大学研究员李刚课题组合作,利用上海光源原位电子结构研究平台,通过氧化物分子束外延(OMBE)-角分辨光电子能谱(ARPES)集成技术和第一性原理计算,首次在半金属铱氧化物材料SrIrO3电子结构中发现低能等离激元极化子的直接证据,并通过电荷掺杂实现了对该材料中极化子能量的有效调控。
科研人员使用MBE技术制备出高质量钙钛矿结构SrIrO3薄膜,并通过精确控制生长时间和生长速率实现了一系列不同厚度的外延薄膜制备。利用原位ARPES技术和第一性原理计算,首次在氧化物半金属中发现并证实了体等离激元极化子的存在,观测到电子-等离激元耦合效应所产生的特殊能带复制现象(图1)。此外,该研究还通过人为引入可控的电荷掺杂有效改变其载流子浓度,实现了半金属材料SrIrO3中等离激元极化子频率(能量)的有效调制。该发现将为操纵等离激元极化子及带隙提供有效途径,对固态材料中的光子学和等离子学有重要的潜在应用价值。
此外,沈大伟、刘正太团队承担了基于上海光源的原位电子结构研究平台(BL03U线站)的建设和管理任务,并从2019年起依托该平台对新奇量子材料开展系统性研究,取得了从电子结构角度理解其中新奇物理性质的系列进展:(1)首次实验观测到kagome晶格拓扑新材料CoSn中“教科书式”的极小带宽平带贯穿整个动量空间的奇异现象[Nat. Comm. 11, 4002 (2020)];(2)实验发现了拓扑半金属SrAs3中存在仅由一个节线环构成的当前已知最为“纯净”的狄拉克节线型电子结构 [Phys. Rev. Lett. 124, 056402 (2020)];(3)首次发现拓扑半金属PdSb2中存在的六重简并费米子 [Phys. Rev. B 101, 155114 (2020),编辑推荐文章];(4)发现非中心对称拓扑材料IrBiSe中存在具有三维手性特征的巨大自旋劈裂,有望实现场控自旋流,进而实现自旋电子器件 [Rapid Res. Lett. 14, 1900684 (2020),期刊封面文章]。
相关研究成果以Electron-plasmon interaction induced plasmonic-polaron band replication in epitaxial perovskite SrIrO3 films为题,发表在Science Bulletin上。刘正太为论文第一作者,沈大伟、李刚为论文共同通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金委员会国家重大科研仪器设备研制专项等的支持。
MBE方式精确控制薄膜生长及电子-等离激元耦合诱导的能带复制
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