悬空单层氮化硼声子极化激元的电子激发与性质研究取得新进展

近日，国家纳米科学中心戴庆课题组和北京大学高鹏课题组合作在单层氮化硼声子极化激元方面取得新进展。相关研究成果“Direct observation of highly confined phonon polaritons in suspended monolayer hexagonal boron nitride”于2020年8月17日在线发表于自然材料上（Nature Materials, 2020, DOI: 10.1038/s41563-020-0763-z）。 

极化激元是光子与材料中的偶极激发发生强耦合形成的准粒子，它能够突破光的衍射极限，将光波长压缩到纳米尺度进行操控，在纳米光电子器件和高灵敏传感等领域具有重要的意义。极化激元的波长压缩能力是研究极化激元物理特性的起源，这决定了局域光场增强效果和光电子器件集成度，因此不断追求具有更高压缩比的极化激元成为了纳米光子学领域的重要研究方向。 

二维范德华材料具有特殊的能带结构可以支持丰富的极化激元模式，例如石墨烯中动态可调的等离激元、氮化硼中低衰减的声子极化激元和过渡金属硫族化合物中的激子极化激元等，为上述研究提供了理想的材料选择。特别是单层氮化硼，由于其单原子层厚度，理论上支持具有最高波长压缩的声子极化激元，因此吸引了国际上多个研究组开展研究。但由于极化激元的压缩能力和激发效率互相制约，目前实验上直接表征单层氮化硼声子极化激元仍然面临挑战，无法对单层氮化硼声子极化激元是否存在及其频率位置的理论争论给出明确的回答。因此，发展新的实验方法直接激发具有超高波长压缩能力的极化激元具有重要的意义。 

在前期的工作中，戴庆课题组通过设计纳米光学结构，在石墨烯等离激元和多层氮化硼声子极化激元的光学激发 (Nat. Commun., 2016, 7, 12334; Nat. Commun., 2017, 8, 1471; Adv. Mater., 2019, 31,1807788) 和性能调控规律 (Nat. Commun., 2019, 10, 1131; Adv. Mater., 2020, 32,1907105; Adv. Mater., 2016, 28, 2931）等方面取得了一系列进展，完善了通过动量匹配实现等离激元高效激发的物理图像。 

戴庆课题组通过与北大高鹏课题组合作，利用电子波长短和高动量的先天优势，借助电子能量损失谱首次直接观测到了悬空单层氮化硼中的声子极化激元。通过使用具有 7.5 meV 的高能量分辨率和0.2 nm空间分辨率的STEM-EELS 技术，发现其声子极化激元具有超高的光场束缚（超过 487）和超慢的群速度（大约 10-5c）。此外，由于电子束激发效率高，还分别探测到在亚 10 nm 厚度的 h-BN 薄片（3 nm， 4 nm， 7 nm 和 10 nm）中几乎整个上剩余射线带内声子极化激元的色散关系。这种声子极化激元具有非同寻常的光场束缚和超慢群速度，可以将光与物质相互作用增强到纳米尺度量级，在光子集成回路以及在传感方面有重要的应用。 

该工作是纳米光子学研究和电镜技术交叉融合的成果，通过发挥EELS的高能量和动量分辨的优势，解决了极化激元光学激发困难以及理论预测过程的争论。另外，这种全新的二维范德华材料声子极化激元的高效电子激发方式，为拓展二维范德华材料的物性和应用探索提供了新思路。论文共同第一作者为北京大学博士生李宁和国家纳米科学中心特别研究助理郭相东，通讯作者为国家纳米科学中心的杨晓霞特聘研究员、戴庆研究员和北京大学的高鹏研究员。 

上述研究工作获得国家自然科学基金委杰出青年科学基金和重大项目、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技专项和中科院青促会等项目的资助。 

图a：电子激发单层h-BN声子极化激元的示意图，图b：单层h-BN声子极化激元的电子能量损失谱