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2020-08-29
近日，大连化物所仿生催化合成创新特区研究组（02T4组）陈庆安研究员团队在调控异戊二烯硅氢化选择性方面取得新进展，发展了一种“配体调控”策略，可以得到两种区域选择性。
异戊二烯是常见的工业化学品，其硅氢化反应可以快速制备高价值的有机硅化合物。但由于异戊二烯的四个碳原子在电性上差别很小，使得硅氢化区域选择性控制困难。因此，亟待发展一种普适的策略，实现精准调控异戊二烯硅氢化的区域选择性。
陈庆安团队一直致力于异戊二烯的区域选择性调控（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 5438；Chem. Sci. 2019, 10, 9560；Chin. J. Catal. 2020, 41, 1401）。该团队在前期“金属—氢”调控的基础上，最近又发展了一种新颖的“配体调控”策略：以廉价二价铁为活性催化剂中心，围绕调控其配位环境为核心思想，分别设计了三齿和双齿吡啶亚胺类配体。他们发现，三齿配体可以促进硅氢化反应在异戊二烯的3,4位进行，得到高烯丙基硅化合物；而双齿配体则使得区域选择性变为4,1-加成，得到烯丙基硅化合物。该工作对于通过调控金属配位环境来改变选择性有很好的借鉴作用。
相关研究成果发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述工作得到国家自然科学基金和兴辽英才计划的资助。（文/图 郐长胜）
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