大连化物所揭示二维钙钛矿量子阱材料中载流子输运新机制

二维（2D）有机无机杂化钙钛矿半导体量子阱材料是在三维（3D）钙钛矿晶格中插入长链有机卤化胺配体形成的。2D钙钛矿具有柔性结构、大的激子结合能、易调谐带隙，以及显著提高的耐湿性等独特性质，在光电和量子器件应用领域得到广泛关注。以往研究普遍认为，2D钙钛矿中载流子以激子形式存在，受到激子寿命和迁移率的限制，其激子迁移距离只有数百纳米，比3D钙钛矿材料小一个量级以上。基于文献中报道的载流子输运特性，在依赖于载流子长距离输运器件应用方面，2D钙钛矿可能无法与3D钙钛矿和其他传统半导体量子阱材料相媲美。

近日，中国科学院大连化学物理研究所超快时间分辨光谱与动力学研究组研究员金盛烨团队在二维钙钛矿量子阱材料中载流子动力学研究工作中取得进展，发现突破激子迁移极限的长距离载流子输运现象。

该团队应用建立的动力学可视化新方法首次观测到2D钙钛矿单晶PEA2MAn-1PbnI3n+1（n=2~4）中突破激子迁移极限的长距离载流子输运现象，其迁移距离可达2~5μm。采用共聚焦定点激发2D钙钛矿单晶，通过荧光扫描动力学成像观测到距离激发点一定距离的低能态“边界态”发光，边界态发光动力学具有明显的距离依赖性。结合温度等实验，提出了缺陷态辅助的长距离载流子输运新机理，认为这种长距离载流子输运是通过缺陷辅助的激子解离形成长寿命和不发光的电子空穴分离态实现的。通过动力学模型拟合，获得了不同层数（n值）2D钙钛矿单晶中的载流子迁移动力学参数。这种独特的性质使2D钙钛矿在载流子传输性能方面可与3D钙钛矿和其他传统半导体相媲美，研究结果改变了对二维材料中载流子传输距离短的认知，表明其在高效能量/电荷输运领域具有应用前景。

相关成果发表在《美国化学会志》上。研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院青年创新促进会和中科院战略性先导科技专项等项目的支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.0c06572