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大连化物所提出二氧化碳大规模资源化耦合利用新途径

来源:大连化学物理研究所 1245 2023-04-06

  颗粒在线讯:近日,中国科学院大连化学物理研究所低碳催化与工程研究部(DNL12)研究员、中国工程院院士刘中民团队提出了二氧化碳(CO2)与烷烃耦合制备芳烃大宗化学品的新途径。研究发现使用酸性分子筛作为催化剂,可催化CO2与轻质烷烃发生耦合反应,同时促进芳烃的生成,产物中芳烃选择性高达80%,进一步证实部分CO2的碳原子直接进入了芳烃产物。

  CO2作为碳资源的规模化高附加值利用是实现其减排的重要方向。然而,由于其热力学稳定,以CO2为原料高效转化为大宗化学品颇具挑战。目前主要通过石脑油催化重整等石化路线进行生产,存在原料和目标产品之间碳氢不平衡的问题。引入CO2与富氢的烷烃耦合调控其反应的碳氢平衡,提高目标产物选择性,同时实现CO2资源化利用,对传统芳烃生产技术具有重要意义。此前较多研究尝试采用CO2与烷烃反应,将CO2转化为CO并减少氢气的生成,但均认为CO2的碳原子没有进入烃类产物中。

  本工作以H-ZSM-5分子筛为催化剂,对比研究了正丁烷、正戊烷和正己烷在氦气和CO2气氛中的转化反应,并探讨了反应温度、CO2/n-butane比例、接触时间、分子筛酸性等条件对耦合反应的影响。结果表明,CO2的引入可大幅促进芳烃的生成,同时甲烷和乙烷等小分子烷烃的生成受到抑制。研究发现,在优化条件下,CO2/n-butane比例为0.475时,CO2和n-butane转化率可分别达17.5%和100%,芳烃选择性高达80%。结合13C同位素标记实验,研究证实已转化CO2中的碳原子约25%进入芳烃,约75%转化为CO。研究对反应后的催化剂进行分析发现,大量甲基取代的内酯和甲基取代的环烯酮等含氧物种。同位素标记实验结果表明,这些含氧中间体由CO2与烃类耦合转化生成。该团队通过一系列验证实验证实了耦合反应发生的途径,即CO2与碳正离子反应得到环内酯,环内酯进一步转化为甲基环烯酮,甲基环烯酮转化为芳烃产物。密度泛函理论计算了耦合反应机理各步骤的能垒,验证了耦合反应机理的可行性。该研究提出的耦合反应为CO2大规模资源化利用提供了有效的途径,具有广阔的应用前景。

  相关研究成果以An efficient way to use CO2 as chemical feedstock by coupling with alkanes为题,发表在《催化学报》(Chinese Journal of Catalysis)上。研究工作得到国家自然科学基金等的支持。

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