中外学者揭示球体结晶态形貌控制机制

复旦大学物理学系、应用表面物理国家重点实验室教授谭鹏课题组与日本东京大学教授Hajime Tanaka课题组合作，通过实验与模拟结合，首次发现球面拓扑缺陷和球内结晶过程的动力学协同，形成核—壳—表面复合结晶体的形貌控制物理机制，为小尺度自组织结构设计提供了新原理和思路。相关成果近日在线发表于《自然—物理学》。

小尺度自组织结构常见于自然界和各类人工合成材料，如病毒、纳米颗粒，以及大分子或颗粒聚集体形成的团簇等。以简单的二维球面为例，传统理论认为其表面结构主要由拓扑缺陷控制，如球面上存在12个5度旋转对称的点缺陷。这一理论很好地解释了球状病毒蛋白壳结构的形成，如非洲猪瘟病毒的衣壳结构。然而，球形约束形成的三维结构具有多样性；受到结构体的尺寸、内在对称性等因素影响，如具有正四面体特性的小晶粒也可由堆积效应形成内在二十面体结构。两种方式如何协调控制自组织结构体的形貌目前尚缺乏统一的物理机制。

为此，谭鹏课题组利用三维共聚焦荧光显微镜，对球形液滴内胶体粒子的自组装动力学进行了三维实时原位观测，通过控制液滴中的离子浓度，发现三种不同形貌的核—壳—表面复合结构，内核分别为二十面体超结构ICO、面心立方FCC单晶和体心立方BCC单晶，然而其表面结构仍由拓扑缺陷控制。

同时，研究人员通过分析三种形貌演化动力学，发现球面拓扑缺陷和体结构内在对称性的动力学协调竞争机制：生长初期由表面拓扑缺陷决定，生长中期阶段的外—内协调决定末态形貌。研究表明小尺度自组织结构的形貌不仅受热力学驱使，而且受动力学调控。

谭鹏表示，这为受限结构体的形貌选择提供了一种新动力学机制，对纳米粒子制备、生物自组装过程有重要指导意义。

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41567-020-0991-9